研究人员在甲醇制烯烃过程中再生失活的催化剂

搞笑小阿斗

2021/07/18 15:33

MTO工艺于2010年首次实现商业化,是一种在SAPO-34沸石催化剂上转化甲醇的催化工艺,甲醇通常由煤、天然气、生物质和二氧化碳制成。MTO工艺正在成为利用非石油资源生产轻烯烃(包括乙烯和丙烯)的主流方式之一。MTO的主要问题是由焦炭沉积导致的沸石催化剂的快速失活。

在工业过程中,为了保持连续操作,通常采用流化床反应器-再生器配置,其中通常输入空气或氧气来烧掉沉积的焦炭,以恢复再生器中催化剂的活性。这就使得焦炭物质转化为二氧化碳,也就是相当一部分碳资源被转化为温室气体。

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中国科学院大连化学物理研究所的研究小组在工业上重要的甲醇制烯烃(MTO)过程中,通过直接将沉积在沸石催化剂上的焦炭转化为活性中间体,而不是将其烧掉变成氧化碳,从而使失活的催化剂再生。研究成果已于1月4日发表在《Nature Communications》上。

此前有研究表明,MTO遵循烃池机制,即在反应过程中,在活性中间物种(又称烃池物种(HCPs))的参与下,轻烯烃的形成是有利的。HCPs将演化成焦炭,使催化剂失活。通过密度功能理论(DFT)计算和多光谱技术,研究团队发现,HCPs中的萘酚阳离子在高温下在SAPO-34沸石内高度稳定,蒸汽裂解可以将SAPO-34沸石中的焦炭定向转化为高温下的萘类物质。该技术不仅恢复了催化剂的活性,而且由于萘类物质产生的协同效应,促进了轻烯烃的形成。

此外,研究人员还在DICP的流化床反应器-再生器中试装置中验证了这一技术,在MTO反应中实现了85%的高轻烯烃选择性,再生物质中88%为有价值的CO和H2,CO2几乎可以忽略不计。

论文标题为《Directed transforming of coke to active intermediates in methanol-to-olefins catalyst to boost light olefins selectivity》。

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